Une connaissance exhaustive des mécanismes liés à la conductivité électronique dans des fibres ou des composites à base de nanotubes de carbone (CNTs) est nécessaire pour lever les verrous technologiques dans certains domaines d'application. Jusqu'à maintenant la démarche restait majoritairement empirique, l'objet de ce travail de thèse est donc de clarifier les principaux travaux de la littérature et d'ouvrir des voies pour la conception de matériaux avancés. 

Il a fallu d'abord comprendre les effets de dopage sur des systèmes simples. Nous avons étudié dans un premier temps des systèmes idéaux, i.e., le dopage dans des composés d'intercalation, qui sont en fait constitués de plans de graphène séparés par des atomes dopants. Ainsi nous montrons qu'un décalage du niveau de Fermi, caractéristique du niveau de dopage, engendre un changement de signe du facteur Fano décrivant la courbe du spectre Raman.

Dans un second temps, les propriétés électroniques associées au dopage ont été obtenues par le biais de calculs DFT et ce pour un ensemble de molécules adsorbées. L'iode a ainsi reçu une attention toute particulière. En effet, les meilleurs résultats en terme de gain de conductivité sur des fibres à base de CNTs sont obtenus avec un dopage à l'iode. Les mécanismes associés à l'amélioration de la conductivité ne sont pas connus car paradoxalement des dopants plus forts conduisent à des conductivités plus faibles. Nous avons entrepris un travail en profondeur, aussi bien théorique qu'expérimental. Une étude thermodynamique ab-initio, complétée par des calculs de propriétés de transport électronique, ont amené des compétences nouvelles pour nos laboratoires et souvent absentes dans la littérature. 

Nous avons désormais un ensemble de données cohérentes qui éclaire sur les mécanismes de transport (2 articles acceptées et 2 articles en cours). Dans le projet initial, nous avions mis en avant la réalisation des configurations tests pour les molécules pontantes, i.e., à l'intersection entre 2 CNTs contactés. Après avoir testé des codes et validé la méthodologie, nous avons obtenu des premiers résultats sur la transmission tunnel intertubes. 

La complémentarité des approches entre la théorie et l'expérimentation en spectroscopie Raman a souvent nécessité de concevoir des modèles intermédiaires, afin de présenter un ensemble de résultats cohérent et compréhensible par les deux communautés.